中国科大在过渡金属氧化物薄膜室温反常霍尔效应研究中取得重要进展

中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心的王凌飞、吴文彬教授课题组与西北大学物理学院的司良教授合作，在钙钛矿结构过渡金属氧化物薄膜的磁输运性质研究中取得重要进展。该研究团队生长了高质量的铁磁半金属性锰氧化物外延薄膜（La2/3Sr1/3MnO3），并通过在薄膜中引入Ru元素掺杂诱导了可观的自旋阻挫效应和室温下3个数量级的反常霍尔电阻增强。相关成果日前以“Ru doping Induced Spin Frustration and Enhancement of the Room-temperature Anomalous Hall effect in La2/3Sr1/3MnO3films”发表在《先进材料》（Advanced Materials）杂志上。

反常霍尔效应（Anomalous Hall effect）源于时间反演对称性破缺与自旋轨道耦合的协作，是磁性材料体系中最本征且有趣的物理现象之一。在过渡金属氧化物这一类典型的强关联电子体系中，反常霍尔效应既可以揭示体系特有的多自由度协作与耦合物理机制，也可以将磁性薄膜器件中自旋状态的改变转换为可读取的电学信号，因而在基础凝聚态物理和自旋电子学器件应用两方面均有很高的研究价值。然而，如何在室温条件下增强过渡金属氧化物体系的反常霍尔效应，目前仍然是一个极具挑战的课题。一方面，3d族过渡金属氧化物（如锰氧化物，铁氧体等）具有较强的磁交换作用，居里温度多高于室温，但是本征的自旋-轨道耦合很弱，产生的反常霍尔电阻仅在nΩ∙cm量级。另一方面，4d、5d族过渡金属氧化物（如钌氧化物，铱氧化物等）具有较强的自旋-轨道耦合，能观测到μΩ∙cm量级甚至更大的反常霍尔电阻，但这些体系的磁交换作用相对较弱，居里温度多在100 K以下，远低于室温。

针对上述挑战，研究团队选取典型铁磁性半金属性锰氧化物La2/3Sr1/3MnO3体系制备高质量外延薄膜，通过引入并优化Mn原子位点的Ru元素掺杂将这一体系室温的反常霍尔电阻提升了3个数量级。研究团队通过多种实验和理论手段配合，进一步揭示了反常霍尔效应增强的物理机制：Ru元素掺杂将会诱导Mn-Mn铁磁交换作用与Mn-Ru反铁磁交换作用的竞争，产生局域的自旋阻挫（spin frustration）并增强自旋极化载流子受到的螺旋散射（skew scattering），进而增大了薄膜的反常霍尔效应。

该工作利用简单的化学掺杂手段巧妙调和了过渡金属氧化物中高铁磁居里温度和强反常霍尔效应之间的矛盾，首次实现了氧化物体系室温下μΩ∙cm量级的反常霍尔电阻，大大提升了La2/3Sr1/3MnO3这一经典的室温铁磁半金属体系在自旋电子学领域的实用潜力。更重要的是，考虑到化学掺杂方法的通用性和可行性，这一增强反常霍尔效应的实验手段也可推广到其他磁性和关联电子体系，为提升自旋电子学器件中磁性状态的调控和读取精度提供新的思路。

我校合肥微尺度物质科学国家研究中心的王凌飞教授和吴文彬教授为本文的通讯作者，我校凝聚态物理专业博士研究生华恩达和西北大学的司良教授分别为实验部分和理论计算部分做出主要贡献，同为本文的第一作者。本工作受到国家创新人才计划青年项目、中科院人才项目、国家重点研发计划项目、国家自然科学基金面上项目、中国科大人才团队项目、中央高校基本科研业务费专项资金等项目的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202206685

图1：（a-c）不同Ru掺杂浓度下30nmLa0.67Sr0.33Mn1-xRuxO3薄膜中反常霍尔效应的演化。（d,e）La0.67Sr0.33MnO3和La0.67Sr0.33Mn1-xRuxO3的结构示意图和第一性原理计算得出的微观磁结构。（f-h）30 nmLa0.67Sr0.33Mn1-xRuxO3薄膜的自旋玻璃和自旋阻挫行为。（i）自旋阻挫增强螺旋散射效应的示意图。

（合肥微尺度物质科学国家研究中心、科研部）

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